《街角魔族》围绕着女高中生吉田优子和桃井春子展开。吉田优子是个平平无奇的女高中生，却身负着打倒魔法少女拯救魔族的使命。而桃井春子正是她要打倒的魔法少女，不过春子是个贫穷又迷糊的少女，为了赚钱努力打工。 优子在执行任务过程中，常常因为春子的各种意外状况而无法下手。两人在日常相处中产生了奇妙的羁绊，从敌对关系逐渐发展成了有些微妙的朋友关系。她们和身边的同学、朋友一起，经历了许多搞笑又温馨的故事。比如优子为了完成使命想出各种奇葩计划，却总是以失败告终；春子为了生计四处奔波，闹出不少笑话。这些轻松有趣的情节，展现了少女们的青春活力与纯真友谊。