《阴晴不定大哥哥》围绕着哥哥和妹妹的日常展开。哥哥性格阴晴不定，时而温柔耐心，时而暴躁易怒，情绪变化犹如六月的天气。妹妹天真可爱，总是以乐观的心态面对哥哥的各种情绪。有一次，妹妹不小心弄坏了哥哥珍视的模型，哥哥瞬间大发雷霆，吓得妹妹眼泪在眼眶里打转。但冷静下来后，哥哥又愧疚不已，带着妹妹一起去重新制作模型。在这个过程中，兄妹俩的感情逐渐加深，哥哥也在与妹妹的相处中慢慢学会控制自己的情绪，而妹妹也在哥哥的“阴晴不定”中变得更加坚强和懂事，展现出了温馨又搞笑的家庭生活。